Estudio teórico de las propiedades de almacenamiento de hidrógeno en nanotubos funcionalizados e hidruros de Mg

Abstract

Desde finales del siglo XX, la crisis ambiental ha tomado relevancia tanto en espacios académicos como en la sociedad. La utilización de combustibles fósiles y su consecuente emisión de gases de efecto invernadero, provocan una creciente inquietud a nivel mundial. Una solución a este problema, es la utilización de hidrógeno como vector energético, debido a su notable rendimiento. Sin embargo, el principal desafío radica en el almacenamiento y liberación eficiente para su posterior utilización. Con el objetivo de abordar esta problemática, la presente tesis doctoral se enfoca en el estudio de dos sistemas prometedores vinculados a esta cuestión. El primer sistema estudiado es hidruro de magnesio dopado con niobio (MgH2+Nb) con vacancias cargadas. Se analizaron los cambios estructurales, magnéticos y energéticos. En una segunda parte, se analizó el efecto de la adsorción de distintos metales alcalinos sobre nanotubos de carbono de pared simple (8,0) prístinos y con una vacancia de carbono. Los metales alcalinos aumentan la cantidad de sitios activos para la adsorción de hidrógeno. Un estudio detallado de la adsorción de hidrógeno en nanotubos de carbono, requiere un entendimiento completo del sustrato para lograr mejoras significativas en las propiedades de adsorción y así maximizar el potencial de almacenamiento. En este sistema se estudiaron las geometrías de adsorción, la naturaleza de los enlaces y la estructura electrónica. Todos los cálculos fueron realizados utilizando la teoría del funcional de la densidad (DFT) con spín polarizado implementados por el código VASP.

Since the end of the 20th century, the environmental crisis has taken on relevance both in academic spaces and in society. The use of fossil fuels and their consequent emission of greenhouse gases, cause a growing concern worldwide. A solution to this problem is the use of hydrogen as an energy vector, due to its remarkable performance. However, the main challenge lies in efficient storage and release for later use. In order to address this problem, this doctoral thesis focuses on the study of two promising systems related to this issue. The first system studied is magnesium hydride doped with niobium (MgH2+Nb) with charged vacancies. Structural, magnetic and energetic changes were analyzed. In a second part, the effect of the adsorption of different alkali metals on pristine single-walled carbon nanotubes (8,0) and with a carbon vacancy, was analyzed. Alkali metals increase the number of active sites for hydrogen adsorption. A detailed study of hydrogen adsorption on carbon nanotubes requires a thorough understanding of the substrate in order to achieve significant improvements in adsorption properties and thus maximize storage potential. In this system, the adsorption geometries, the nature of the bonds and the electronic structure were studied. All calculations were performed using spin polarized density functional theory (DFT) implemented by the VASP code.