Liberación controlada de fármacos : estudios de adsorción en materiales mesoporosos

Abstract

En esta tesis se desarrollan estudios teóricos relacionados con la adsorción del cisplatino, cis[PtCl2(NH3)2] (fármaco utilizado ampliamente en la terapia oncológica), y sus complejos cis[PtCl(NH3)2]+ y cis[Pt(NH3)2]2+, primeramente en una superficie hidratada de SiO2(111), y luego funcionalizando esta superficie con el grupo tiol –SH, y el grupo ciano –CN. En una segunda parte se estudia la adsorción del cisplatino y sus complejos en la superficie hidratada SiO2(100), y luego funcionalizando esta superficie con átomos de potasio K, magnesio Mg, y los grupos metilo -CH3 y amino -NH2. En todos los casos para obtener información detallada sobre las energías de adsorción, se realizan cálculos con el método Atom Superposition and Electron Delocalization (ASED). También se realizan cálculos complementarios de la estructura electrónica y enlace químico. Empleamos el programa Yet Another Extended Hückel Molecular Orbital (YAeHMOP) para la construcción de las curvas de densidad de estados (DOS) y las curvas de la superposición de poblaciones de orbitales cristalinos (COOP). Se analiza el efecto de la funcionalización en las propiedades de adsorción de las superficies SiO2(111) y SiO2(100), los enlaces responsables de la interacción molécula/complejos-superficie y los cambios producidos en la estructura electrónica durante el proceso de adsorción.

In this thesis, we developed theoretical studies related to the possibility of adsorption of cisplatin, cis[PtCl2(NH3)2] (a drug widely used in cancer therapy), and their complexes [PtCl(NH3)2]+ and cis[Pt(NH3)2]2+, initially in a hydrated SiO2(111) surface, and, then, by functionalizing the surface with the thiol -SH, and the cyano -CN groups. In the second section we studied the adsorption of cisplatin and its complexes in a SiO2(100) hydrated surface and, then, by functionalizing the surface with potassium, K, atoms and magnesium, Mg, atoms, and methyl -CH3 and amino -NH2 groups. In all cases the calculations are performed with the Atom Superposition and Electron Delocalization (ASED) method to obtain adsorption energies. Additional calculations are also performed on the electronic structure and chemical bonding. The Yet Another Extended Hückel Molecular Orbital (YAeHMOP) program is used to plot the density of states (DOS) and crystal overlap orbital population (COOP) curves. The effect of functionalization is analyzed during the adsorption on SiO2(111) and SiO2(100) surfaces, the main molecule/complex-surface bonds and the electronic structure changes after the adsorption process.