Estudio teórico de la interacción aluminio-grafeno

Abstract

Después del descubrimiento del grafeno y de sus extraordinarias propiedades electrónicas, la funcionalización química de este material se ha vuelto un foco de especial interés en la química física contemporánea. El objetivo del trabajo que se presenta en esta Tesis es estudiar la interacción entre grafeno y adsorbatos atómicos y moleculares. Esta interacción es modelada con el uso de cálculos ab initio y los resultados son contrastados con otros cálculos ab initio y, en lo posible, con resultados experimentales. El modelado mecano-cuántico es el método computacional más correcto usado en el cálculo de energías y en la predicción de estructuras de equilibrio del estado sólido y de sistemas moleculares. Específicamente, en el marco teórico de la teoría del Funcional de la Densidad se emplearon dos modelos: de cluster y de slab, que utilizan bases localizadas y ondas planas, respectivamente. Complementariamente se realizaron cálculos con la técnica MP2. Primeramente se consideró la interacción de un átomo de hidrógeno con grafeno en el rango de distancias donde predominan las fuerzas dispersivas, pasando luego a estudiar la interacción presente en el sistema Al/grafeno. Para ello se analizó detalladamente la adsorción de un átomo de aluminio sobre una hoja de grafeno perfecta y luego cuando presentan una monovacancia y una divacancia, teniendo en cuenta la magnetización inducida en el grafeno debido a la presencia del defecto. Finalmente se consideró la adsorción de un dímero Al2 sobre una monovacancia y una divacancia.

Since the discovering of graphene and its extraordinary electronic properties, the chemical functionalization of this material has been object of special interest in the contemporary chemical physics. The goal of the work presented in this Thesis is to study the interaction between graphene and atomic/molecular adsorbates. This interaction has been modeled by using ab-initio calculations and the results are tested with other similar calculations and, as possible, with experiments. The quantum-mechanical modeling is the more correct computational method to use in the calculation of energies and in the prediction of the geometrical structures in equilibrium for the solid state and chemical systems. Specifically, two models based on the cluster and slab approaches have been employed in the framework of Density Functional Theory, where localized basis sets and plane waves are used, respectively. Complementary calculations with the MP2 technique have been performed. First, the interaction of one hydrogen atom with graphene in the range of distances where the dispersive forces are predominant has been considered, and afterwards, the interaction present in the Al/graphene system was studied. For that purpose the adsorption of one aluminum atom on a perfect graphene sheet was analyzed in detail and, subsequently, the situation with a monovacancy and a divacancy, taking into account the magnetization induced on graphene due to the presence of such defect. Finally the adsorption of Al2 dimer on the monovacancy and the divacancy was considered.